
Bordeaux
Sevilla
Shenyang Jinde
Al Ahly
Al-Ettifaq
Al-Sharjah
Al-Ittihad
Tractor
Kazma
Ficou na Luz depois de terminar a carreira, trabalhando como adjunto a partir de 1982, e teve três passagens distintas como treinador principal, em vez de um único e longo mandato. Assumiu o cargo em novembro de 1987 e levou o Benfica à final da Taça dos Campeões Europeus de 1988, em Estugarda, perdida para o PSV Eindhoven no desempate por grandes penalidades após duas horas sem golos, e conquistou depois o campeonato de 1988/89, antes de sair em 1989. Regressou em 1992, venceu a Taça de Portugal de 1992/93 e o campeonato de 1993/94 — o último título que o clube conquistaria durante onze anos — e saiu em 1994. Uma terceira passagem, de 2000 a dezembro de 2001, não trouxe troféus; o último jogo foi uma derrota por 1-0 no terreno do Boavista, a 23 de dezembro de 2001. Nas três passagens orientou a equipa em 216 jogos e venceu 127.
Treinava no idioma benfiquista em que tinha crescido: uma equipa estável, laterais atacantes, médios técnicos a quem se confiava a descoberta das suas próprias soluções e uma preferência pela continuidade em vez da rutura. Depois orientou o Bordeaux, com o qual venceu a Taça Intertoto em 1995, e o Sevilha, e construiu uma longa segunda carreira na Ásia e no Médio Oriente, com o Shenyang Jinde, o Al Ahly, o Al-Ettifaq, o Al-Sharjah, o Al-Ittihad, o Tractor, com o qual venceu a Taça do Irão em 2013/14, e o Kazma.
Filosofia de Treino
Toni tinha feito mais de quatrocentos jogos pelo Benfica e treinou o clube como alguém da casa, num 4-3-3 que colocava os extremos altos e abertos e pedia aos laterais que os apoiassem.
Queria o jogo jogado para a frente e em velocidade, com um meio-campo que recuperasse a bola depressa e a soltasse cedo em vez de a fazer circular, e apoiava-se muito na força emocional da Luz para empurrar a equipa. Ao longo de quatro passagens pelo comando técnico venceu a Primeira Liga em 1988/89 e 1993/94 e levou o Benfica à final da Taça dos Campeões Europeus de 1990 como adjunto, antes de regressar como treinador principal.